《神犬查利》讲述了一只聪明勇敢的德国牧羊犬查利与一名年轻警察之间的动人故事。故事设定在现代城市，查利是警方引以为傲的工作犬，拥有极高的嗅觉与追踪能力，常在破案过程中发挥关键作用。

剧情围绕警察小队接受的一系列复杂案件展开，查利与新搭档李鹏共同努力，逐步揭开隐藏在背后的犯罪团伙。他们面对狡猾的罪犯和层层阻碍，查利凭借敏锐的直觉和训练有素的技能多次协助破案，体现了人与动物之间深厚的信任与默契。

影片的高潮部分发生在查利和李鹏追捕头目时，悬念迭起，紧张刺激。最终，查利成功救助被困人质，协助警方将罪犯一网打尽。故事在展现紧张侦破过程的同时，也体现了友情、勇气与责任的主题，结局温馨感人，令人回味无穷。